ПОИСК Статьи Рисунки Таблицы Экспериментальное исследование поведения продуктов деления урана при плазменной денитрации растворов уранилнитрата из "Плазменные и высокочастотные процессы получения и обработки материалов в ядерном топливном цикле - настоящее и будущее" Поведение радионуклидов при плазменной переработке нитрата регенерированного урана па оксиды урана и раствор азотной кислоты исследовано экспериментально. Работа выполнялась на высокочастотной плазменной установке, аппаратурная схема которой показана на рис. 4.28. В качестве сырья была использована смесь продуктов различных радиохимических заводов, перерабатывающих облученное ядерное топливо уран-графитовых и легководных энергетических реакторов. Среднее содержание определяемых радионуклидов в исходной смеси приведено в табл. 4.21. [c.228] Установка работала следующим образом. Исходный раствор нитрата уранила из емкости 4 (рис. 4.28) сжатым воздухом передавали в дезинтегратор плазменного реактора 3, где смешивали с потоком плазменно-воздушного теплоносителя. Последний генерировали высокочастотным индукционным плазмотроном 2, источником электропитания которого служил стандартный высокочастотный генератор 1 типа ВЧИ-63/5.28-ИГ-Л01. [c.228] Технологический процесс вели под разрежением, создаваемым вакуумным насосом 9. Расходы раствора уранилнитрата, воздуха и охлаждающей воды в аппаратах установки контролировали с помощью ротаметров типа РМ, температуру — термопарами типа ТХА, давление — образцовыми манометрами. Газовые пробы для анализа отбирали из газового потока между циклонами. Газовая проба проходила дополнительную очистку от частиц порошка на патронном фильтре 5 с набивкой из волокна и поступала на конденсацию в теплообменник 12. Собранный в колбе 13 конденсат анализировали на содержание урана и радионуклидов. [c.229] Для получения более представительных результатов в качестве сырья использовали растворы с содержанием урана 50, 100 и 200 г/л. В каждом опыте перерабатывали объем раствора, содержащий суммарно 1 кг урана. Результаты опытов сведены в ту же таблицу 4.21. [c.229] По данным радиохимического анализа относительная погрешность измерения активности по указанным методикам составляет для Np-237 при активности 10 4- 50 Бк — не более 30 %, при 50 4- 500 Бк — не более 20 %, при 500 Бк и больше — не более 10 % для Ри-239 — 13 % для и — 1 % для остальных нуклидов — от 10 до 30 %. [c.231] Поведение остальных радионуклидов в процессе плазменной денитрации экспериментально не изучалось как по техническим причинам, так и в связи с тем, что ранее мы уже исследовали поведение примесей тех же элементов, не содержаш их радиоактивные нуклиды. Например, показано, что оксиды щелочных металлов (Сз, Ка, К) образуют устойчивые двойные оксиды с оксидами урана [17], поэтому кроме конденсационного механизма фиксирования нуклидов этих элементов существует и химический механизм фиксирования. Аналогичные данные получены для Сг, КЬ, Zr, У, Мо, V. [c.231] Из таблицы 4.21 видно, что при плазменной денитрации раствора нитрата уранила радионуклиды практически полностью переходят в дисперсную фазу вместе с оксидом урана. Содержание их в конденсате находится на уровне предела обнаружения используемых методик анализа и существенно ниже ПДК для воды открытых водоемов. Как известно, по требованиям ПРБ-76/87 предельное содержание определяемых нуклидов в воде не должно превышать КЬ-95 — 3552 Бк/л Ки-103 - 2960 Бк/л Ки-106 - 444 Бк/л ТЬ-234 - 592 Бк/л Ри-239 -81,4 Бк/л. [c.231] он тем более примечателен, поскольку подтверждает правильность принципов, выбранных для оценки поведения радионуклидов при плазменной денитрации. В процентном отношении к их содержанию в исходном растворе содержание этих нуклидов в среднем составляет 93, 100 и 100 % соответственно. В табл. 4.21 приведены два средние значения содержания указанных радионуклидов в порошке без учета и с учетом данных опыта 3 по Ки-103 и Яи-106. Можно предположить, что существенное отклонение результатов анализа по Ки-103, Ки-106 и Ри-239 в опыте 3 от данных других опытов связано с ошибками при подготовке проб к анализу. [c.232] Рутений переходит в порошок оксида урана под первым циклоном в среднем на 50%, что связано с летучестью его высшего оксида. Анализ продукта, уловленного в набивке патронного фильтра в опыте 6, показал наличие радионуклидов в следующих количествах (Бк) Еи-103, 106 —237,4 ТЬ-234 — 12252 КЬ-95 — 15 Бк. Более наглядную картину перераспределения радионуклидов по узлам установки может дать их относительное содержание, например, по отношению к КЬ-95 (табл. 4.22). [c.232] Расчет относительного содержания показывает существенное перераспределение Ки-103, 106. Изменение содержания ТЬ-234 находится в пределах точности используемой методики его обнаружения (+10%). [c.232] Анализ материального баланса но оксиду урана в контейнерах под реактором и циклонами показал, что под первым циклоном улавливалось 78 -Ь 82 % порошка (суммарная эффективность улавливания порошка ПзОв на двух циклонах составляла 91 -Ь 96 %). На основании этих данных можно рассчитать материальный баланс по распределению Ки-103 и Ки-106. Среднее содержание Ки-103, 106 в порошке НзОа, накопленном в узлах установки, определяется как (Ки-103, 106/КЬ-95)ср = 2,45ж + 15,82(1 — х) = 5,12, где х — эффективность улавливания порошка под первым циклоном. Следовательно, Ки-103, 106 совместно с порошком оксида урана практически полностью улавливается в аппаратах установки. [c.232] Примеси таких металлов, как Сз, Та, К, Сг, Мо, V, Zr, фиксируются вместе с ураном не только по конденсационному механизму, но и из-за образования смесевых оксидов с ураном. [c.233] Анализ радиационной безопасности на стадии НИР с учетом представленных выше результатов проводить вообще нецелесообразно, поскольку подобные замеры вблизи лабораторной установки, спроектированной для проведения исследований по широкому кругу объектов, будут малополезны. Замеры надо проводить на стадии ОКР тогда они при производительности, промышленной или близкой к ней, адекватно охарактеризуют радиационную обстановку. Для герметичной установки радиационная обстановка будет определяться тем, как будет организована выгрузка продукта из установки. [c.233] В процессе плазменной денитрации накопления радионуклидов в конденсате (растворе НКОз) не происходит общая активность конденсата на 2-3 порядка ниже ПДК по НРБ-76/87 для воды открытых водоемов. [c.234] Согласно данным априорного анализа и результатам экспериментального исследования не существует ни принципиальных, ни технических ограничений на использование плазменной денитрации для переработки нитрата регенерированного урана с целью получения материала для изготовления оксидного ядерного топлива. Установка, работающая по схеме плазменной денитрации, при нормальной эксплуатации не имеет выхода в пространство производственной зоны (кроме выгрузки), так что при внедрении плазменной денитрации следует ожидать улучшения радиационной обстановки при получении оксидов регенерированного урана. [c.234] Вернуться к основной статье